Sequential separation of ultra-trace U, Th, Pb, and lanthanides using a simple automatic system

宮本 ユタカ; 安田 健一郎; 間柄 正明

Analyst, 140(13), p.4482 - 4488, 2015/07

https://doi.org/10.1039/C5AN00027K

ウラン,トリウム,鉛,ランタニド元素を一本の陰イオン交換カラムを使って自動的かつ逐次的に分離した。この分離は塩酸,硝酸,酢酸,フッ化水素酸からなる組成が単純で高純度の酸の混合物を溶離液に使うことで達成できた。この単純かつ自動分離システムを窒素圧縮ガスで稼働し、コンピュータプログラムで制御している。分離評価では粉末岩石標準試料をこのシステムで分離した。0.23ngのルテチウムなど目的元素の元素含有量を分離回収率や操作ブランクの補正なしに正確に定量することができた。この分離システムによって、化学分離にかかる時間や労力を削減することができ、少量の環境試料中元素の極微量定量・同位体分析に有効である。

放射性物質を含む酸性溶液からのCs分離法の検討及びICP-AESを用いた元素分析

金沢 徹*; 日高 昭秀; 工藤 保; 中村 武彦*; 更田 豊志

JAERI-Tech 2004-050, 53 Pages, 2004/06

JAERI-Tech-2004-050.pdf:4.35MB

シビアアクシデント時における燃料からの放射性物質放出を調べるVEGA実験では、放出量評価の一環として、実験後に装置配管を酸洗浄した溶液を線計測し、燃料からの放出量と装置内への沈着量のマスバランスを求めている。しかしながら、照射後数年間冷却した燃料を用いた場合、短半減期核種や微量元素の定量化が不可能である。そこで、これらの放出及び移行評価を目的として、誘導結合プラズマ原子発光分光分析(ICP-AES)を用いて酸洗液中の元素分析を実施することにしている。分析に際しては、装置の汚染防止及び被曝量低減の観点から、主な線源であるCsを事前に溶液から除去しておく必要がある。アンモニウムモリブドリン酸(AMP)を用いるイオン交換分離法について、分離試験を実施した結果、Csを99.9%以上分離できること、また、錯化剤を併用することによって、一旦分離されたSbも回収可能であることが明らかになった。また、AMP法でCs分離したVEGA-3実験の酸洗液を、ICP-AESにより試験的に元素分析した結果、U, Sr, Zrの定量化に成功した。今後、Cs分離法として沈殿分離法も併用しつつ、ICP-AESを用いて、放出,移行挙動を明らかにしてゆく予定である。

Direct evidence for enchanced inner-sphere chloro complexation of Eu(III) and Cm(III) in anion exchange resin phase studies by time-resolved laser-induced fluorescence spectroscopy

有阪 真*; 木村 貴海; 菅沼 英夫*; 吉田 善行

Radiochimica Acta, 90(4), p.193 - 197, 2002/05

https://doi.org/10.1524/ract.2002.90.4_2002.193

塩化リチウム-メタノール水混合溶媒を用いる陰イオン交換分離系におけるEu(III)とCm(III)の樹脂相での存在状態を解明するために、時間分解レーザー誘起発光分光法を適用した。発光寿命測定により決定した内部水和数及び発光スペクトルの解析からイオンの存在状態を評価し、(1)Eu(III)とCm(III)の内圏型クロロ錯形成は塩化リチウム及びメタノール濃度の増加により促進されること、(2)両イオンともに溶存種に比べて吸着種の方がより高次の内圏型クロロ錯体であること、(3)Eu(III)に比べCm(III)の方がより高次の内圏型クロロ錯体を形成しやすいことを明らかにした。以上の結果はそれらの分配係数()とも良い相関を示し、Eu(III)とCm(III)のは(1)と(2)によって増加し(3)によってその相互分離が達成されることを見いだした。

Fragment mass dependence of angular anisotropy in 15 MeV proton-induced fission of Pu

塚田 和明; 西中 一朗; 篠原 伸夫; 市川 進一; 永目 諭一郎; 末木 啓介*; 中原 弘道*; 大槻 勤*; 谷川 勝至*

European Physical Journal A, 2(2), p.153 - 155, 1998/00

https://doi.org/10.1007/s100500050104

ThおよびPuの15MeV陽子誘起核分裂において質量数88~159の分裂片の角度分布を放射化学的手法で求めた。両反応系において分裂する際の質量分割比が1:2という極端な非対称質量分割領域と質量数140程度の典型的な非対称質量分割領域に違いはなく、核分裂過程において同じ鞍点を経由すると考えられる。Th+p核分裂において対称分割生成物の角度異方性が非対称分割生成物の値より明らかに小さく、質量数130の領域はその中間値を示した。これら異なった角度異方性は2種類の鞍点の存在を示唆し、中間値は両成分の混合によるという仮定で説明できる。Pu+p系では対称分割生成物は観測できないが質量数130程度ではTh+p系と同じ傾向が見られた。このように角度異方性は対称および非対称分割で得られるような2つの質量分割モードの存在で説明できる。

Decay properties of Cf

間柄 正明*; 篠原 伸夫; 初川 雄一; 塚田 和明; 飯村 秀紀; 臼田 重和; 市川 進一; 鈴木 敏男*; 永目 諭一郎; 小林 義威; et al.

Radiochimica Acta, 72, p.39 - 43, 1996/00

https://doi.org/10.1524/ract.1996.72.1.39

タンデム加速器でU(C,5n)反応により生成するCfの壊変特性について放射化学的手法を用いて研究した。Cfは1950年に発見された最初のカリホルニウム同位体であるがその後の研究にもかかわらず-、EC壊変様式の詳細は明らかではない。本研究ではCfを迅速イオン交換分離法により核反応によって多量に生成する核分裂生成物から分離、精製を行い、その-、x-、-線の測定を行った。Cfの線とEC娘核種のBkの線の測定より/EC分岐比を実験的に求めた。さらに線の精密測定によりその微細構造を得てこれにより-壊変の娘核種Cmの慣性モーメントを求めそれに基づいてCmの基底及び励起状態のニルソンレベルを決定しCfの壊変様式を得た。

Ion exchange separation of trace amounts of uranium and thorium in tantalum for neutron activation analysis

佐々木 祐二; 武石 秀世; 安達 武雄; 井沢 君江*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 139(1), p.143 - 151, 1990/00

https://doi.org/10.1007/BF02060462

イオン交換分離-放射化分析法を用いて、タンタル中のウラン、トリウムの分離分析法は確立された。フッ化水素酸で1gタンタルを溶解後、陽イオン交換樹脂カラムを用いてタンタルとウラン、トリウムを分離した。この時の液性は、カラムに溶液を入れる時0.5Mフッ化水素酸で、カラムからウラン、トリウムを溶離する時0.5Mフッ化水素酸-0.65Mホウ酸溶液を用いた。このカラム操作を3回くり返した時、タンタルの残存量400ng、ウラン、トリウムの回収率は95%以上であった。この方法を用いて、高純度タンタル金属中のウラン、トリウムの微量定量(ngレベル)が可能となった。

フッ化水素酸-ホウ酸系陽イオン交換分離法を用いるジルコニウム中の微量チタン,アルミニウムの逐次定量

安達 武雄; 吉田 秀世*; 井澤 君江; 橋谷 博

分析化学, 33(9), p.455 - 459, 1984/00

https://doi.org/10.2116/bunsekikagaku.33.9_455

フッ化水素酸容器中ではフッ化物錯陰イオンを形成するチタン、アルミニウムもフッ化水素酸ーホウ酸液中では、フッ化物イオン濃度の低減のため、陽イオン種を形成する。この系のフッ化物イオン濃度はフルオロホウ酸の隔離で常に一定に保たれる。これらを利用し、陽イオン交換法で多量ジルコニウムを分離し、逐次溶離したこん跡チタン,アルミニウムをそれぞれ吸光光度法で定量する方法を確立した。ジルコニウム、ジルカロイ中の3ppm以上のチタン、2ppm以上のアルミニウムの定量に適用できる。この方法により、新しいジルカロイ標準試料の表示値を決定した。

Preparation of high purity praseodymium-143 from neutron irradiated cerium oxide by cation-exchange separation

久保田 益充

Journal of Nuclear Science and Technology, 13(9), p.492 - 496, 1976/09

https://doi.org/10.3327/jnst.13.492

中性子照射したセリウムから高純度Prを調整する方法について研究した。炭酸セリウムを200~220Cで分解して調整した酸化セリウムを熱中性子束7.610ncmsecで77時間照射した後、硝酸に溶解した。生成したPrは0.25Mクエン酸溶液を溶離剤とする陽イオン交換法によって分離し、その後塩酸溶液として調整した。酸化物0.51gから約1mCiのPrを調整することが出来た。Prの化学的収率および放射化学的純度はそれぞれ99%および99.99%以上であった。ここで調整した酸化セリウムは市販されている酸化セリウムと相違して、塩酸や硝酸に完全に溶解することが出来た。

Determination of trace impurities in high purity lutetium oxide by neutron activation with aid of cation-exchange separation

久保田 益充

Journal of Nuclear Science and Technology, 11(8), p.334 - 338, 1974/08

https://doi.org/10.3327/jnst.11.334

高純度酸化ルテチウムに含まれる不純物をイオン交換分離法を併用した放射化分析法によって求めた。-ヒドロキシイソラク酸を溶離剤として陽イオン交換分離をする前に照射した酸化ルテチウムとほぼ同じ量のイッテルビウムをターゲットに加えた。この方法は分離後のイッテルビウムフラクションの線スペクトルの解析とまた化学的収率を求めることを容易にした。分析の結果、Sc0.26ppm,Yb395ppm,Tm150ppm,Tb12ppm,およびEu2.3ppmが検出された。上記の方法によって酸化ルテチウム中に含まれる数ppmのイッテルビウムも分析することができる。

Puを含む極微量多元素逐次分離法

宮本 ユタカ; 安田 健一郎; 間柄 正明

no journal, , 

環境中に放出された放射性核種を含む環境物質の履歴を分析するため、ナノグラムからピコグラムの極微量元素を化学分離する技術として、一本の陰イオン交換カラムでナノグラム以下のウラン,トリウム,鉛,希土類元素を逐次的に自動で分離できる技術を開発してきた。植物など環境試料に含まれる極微量プルトニウムの量や同位体比の変動を測定するため、これまでの目的元素にプルトニウムを加えた多元素逐次分離法の開発を行った。Puスパイクを用いた予備実験の結果、全ての目的元素を高回収率・高分離能で分離することに成功した。